界面能调控机制：基于TSSG技术实现3C-SiC单晶可控生长的核心原理
多晶型竞争问题长期以来一直制约着高质量3C-SiC单晶的稳定生长。传统物理气相传输法（PVT）仅存在气固界面，界面性质固定，无法有效抑制4H-SiC的优势生长。相比之下，顶部籽晶熔盐法（TSSG）具备可调控的液固界面特性，能够从根本上打破4H-SiC的生长优势，为纯相3C-SiC的择优生长提供全新技术路径。前期热力学分析已证实，降低3C-SiC/熔盐界面能是实现3C-SiC优先形核、稳定生长的关键。为进一步验证该核心机理，本文开展了系统的高温界面特性测试，定量研究氮气分压对熔盐表面张力及固液界面能的调控规律，明确了界面能差异与3C-SiC晶型稳定性之间的内在关联。
一、高温界面特性测试实验体系
所有界面性能测试均在1850 ℃恒温条件下进行，与实际TSSG晶体生长温度保持一致，腔体总压力恒定为50 kPa。实验设置0 kPa、10 kPa、15 kPa、20 kPa梯度氮气分压条件，系统探究气氛对界面特性的调控规律。测试采用的Cr-Ce-Si三元熔盐体系与晶体生长配方完全一致，保证实验数据真实有效、可直接对应生长工况。本研究分别采用高温座滴法和滴重法，精准测试熔盐在不同SiC晶型衬底表面的接触角与表面张力。
二、宏观润湿行为与界面参数测试结果
该图为20 kPa氮气分压条件下，优化后的Cr-Ce-Si熔盐液滴在3C-SiC（111）晶面的平衡润湿形貌。经统计，该条件下平衡接触角为40.38° ± 0.64°，表明熔盐与立方相3C-SiC晶面具备优异的润湿匹配性。
图. 熔体接触角和表面张力的原位测量。高温熔体4的熔滴在基底上的接触角 a) 3C-SiC (111) 表面
在完全相同的温度与气氛条件下，熔盐液滴在半绝缘4H-SiC（0001）基面的平衡接触角为45.55° ± 0.07°，显著大于3C-SiC表面接触角。二者明显的润湿差异直观证明：Cr-Ce-Si熔盐与3C-SiC的界面结合亲和力更强，宏观反映出3C-SiC/熔盐体系具备更低的固液界面能。
b) 半绝缘4H-SiC (0001) 表面。平均接触角分别为40.38° ± 0.64° 和 45.55° ± 0.07°。
采用滴重法对最优工况熔盐（四号熔盐）在1850 ℃下的表面张力进行测试，结果显示熔盐表面张力为761.24 ± 27.83 mN·m⁻¹。多次重复验证实验（支撑信息图S14、S15）表明，该测试数据稳定性与重复性良好，为后续固液界面能的精准计算提供了可靠基础参数。
C) 通过静脉滴注法测量熔体4的表面张力。
三、固液界面能定量计算分析
基于经典杨氏润湿平衡方程，对不同SiC晶型与熔盐之间的固液界面能进行定量求解：
式中：为SiC晶体本征表面能（参考权威公开研究数据）；为实测熔盐表面张力；为熔盐与SiC衬底的平衡接触角。
结合20 kPa氮气分压下的接触角与表面张力实测数据，计算得到精准界面能数值：3C-SiC/熔盐界面能为2151.11 ± 21.90 mN·m⁻¹，4H-SiC/熔盐界面能为2390.89 ± 19.50 mN·m⁻¹。二者形成负界面能差（ ），直接从实验层面验证了3C-SiC优先形核的热力学机理，完美印证前期理论形核模型。
四、氮气分压对界面特性的调控规律
该多维统计直方图系统展示了0–20 kPa范围内，熔盐表面张力、衬底接触角、固液界面能差随氮气分压的演变规律。随着氮气分压升高，Cr-Ce-Si熔盐的表面张力呈单调下降趋势。其核心原因是氮原子溶于熔盐体系后可作为表面活性物质，削弱液相分子间内聚力，从而降低熔盐表面能（支撑信息图S16）。
d) 表面直方图张力（上图），3C-SiC（111）和4H-SiC（0001）晶面上的高温接触角（下图）熔体与4H-SiC (0001)和3C之间的固液界面能差熔融4的SiC（111）表面（中间面板）。测量在1850°C下于pN2气中进行。0（熔融1）、10（熔融2）、15（熔融3）和20 kPa（熔融4），总生长压力为50 kPa。
与此同时，4H-SiC与3C-SiC之间的界面能差值随氮气分压提升持续扩大。实验明确了15 kPa为临界阈值：当氮气分压低于15 kPa时，界面能差值不足以抵消4H-SiC的本征形核优势，生长晶体中易出现混晶杂相；当氮气分压≥15 kPa时，3C-SiC的界面能优势被充分放大，可完全抑制4H-SiC多晶型竞争生长，实现纯相生长。
为进一步验证该调控策略的稳定性，本研究在最优20 kPa氮气气氛下，基于纯3C-SiC籽晶开展二次外延生长。拉曼光谱表征结果（支撑信息图S17）仅检测到单相3C-SiC特征峰，证实气氛调控界面能的生长控制方法具备优异的稳定性与可重复性。
五、研究总结与产业应用价值
本研究突破经典形核理论的常规预测范围，证实通过气氛调控熔盐界面特性，可构建足够大的3C/4H-SiC负界面能差，从热力学层面彻底反转两种晶型的形核优先级，实现大尺寸3C-SiC单晶的稳定可控生长。经工艺优化，本研究利用TSSG技术成功制备出4英寸高质量3C-SiC块体单晶，晶体厚度可控范围为4.0–10.0 mm。该方法制备的单晶结晶质量优异、缺陷密度极低，同时具备良好的金属导电特性，是同质外延生长与高性能功率器件制备的理想衬底材料。
本工作建立了一套稳定、可规模化的3C-SiC界面能调控生长体系，攻克了传统工艺晶型不可控的核心技术瓶颈。基于TSSG的生长方案可实现晶圆级3C-SiC的低成本、高质量制备，极大推动了立方碳化硅半导体材料的产业化进程。更为重要的是，本文提出的气-液-固界面协同调控机制具备普适性，可为其他难生长、多晶型层状单相晶体的制备提供全新思路，拓宽了溶液生长技术在宽禁带半导体领域的应用边界。晶沐光电可全面供应3C-SiC、4H-SiC等各类晶型碳化硅衬底，尺寸齐全、品质稳定，能够充分适配不同场景的半导体器件研发与量产需求，为碳化硅产业上下游应用落地提供坚实的产品支撑。
