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金刚石因其卓越的热导率、高击穿电场强度及稳定的化学性质，被视为下一代高功率电子器件的理想半导体材料。近日，日本金泽大学先进金刚石科学与技术研究中心（ARCDia）在 Diamond & Related Materials 期刊发表最新研究成果，为实现大面积、高品质电子级金刚石晶片提供了新的实验依据与理论支持。
化学气相沉积（CVD）是低压条件下制备金刚石薄膜的主要方法之一。根据气体激发方式不同，CVD可分为微波等离子体（MPCVD）、热丝（HFCVD）、射频等离子体、直流等离子体及燃烧火焰法等。
其中，MPCVD因可获得高品质外延层而成为电子级金刚石制备的主流，但受制于微波传播的物理特性，沉积面积难以进一步扩大。相比之下，HFCVD技术不受微波腔体尺寸限制，可通过增加加热丝的数量和长度实现大面积生长，并保持接近MPCVD的生长速率，因此被认为是实现大尺寸单晶金刚石外延的潜力路线。
HFCVD中加热丝工作温度高达2000–3000 °C，金属丝（如钨或钽）会蒸发产生金属原子，这些原子可能被掺入生长层中，从而影响晶体结构和电学性能。以往研究推测，大原子半径金属如W、Ta可能与位错相互作用，降低缺陷密度，但具体机理尚不明确。
金泽大学团队聚焦于金刚石(111)取向的外延生长，采用钽丝作为热源，在约1000 °C下进行HFCVD实验。通过调节甲烷浓度（0.35%–1.4%），研究者观察到显著的生长模式变化：
低浓度（0.35%）：形成规则的三角形二维岛状结构；
中浓度（0.7%）：岛体增高，表面略显粗糙；
高浓度（1.4%）：出现颗粒状三维生长特征。
SIMS分析结果显示，Ta掺入浓度随甲烷浓度升高而明显下降——从约 10²⁰ atoms/cm³ 降至 10¹⁹ atoms/cm³。这意味着在碳源比例较高的条件下，金属杂质更难进入晶体结构。
进一步定量分析表明，Ta的掺入速率与生长模式几乎无关，主要取决于气相中Ta与C的比例（Ta/C比）。其“附着系数”约为 10⁻³，即绝大多数Ta原子在到达表面后会被晶格排斥，仅极少数被吸附固定。这种行为与原子半径差异有关：钽（146 pm）远大于碳（77 pm），导致其进入晶格时产生较大应变能，因此被“拒之门外”。
该结果揭示：HFCVD金刚石生长中的金属掺入行为本质上是一个气相主导、表面排斥为主的过程，而非传统意义上的表面吸附控制。
本研究首次系统揭示了HFCVD法下金刚石外延生长中金属掺入的规律及其对生长模式的影响。结果表明：
Ta掺入量随碳源浓度升高而降低；
掺入机制主要受气相组成控制，与表面形貌无显著关联；
旋转孪晶的形成可能源于气相化学、表面反应与晶格能量之间的耦合效应。
这一发现不仅深化了人们对热丝CVD金刚石外延生长机理的理解，也为大面积、高纯度单晶金刚石片的制备提供了重要理论依据。未来，研究团队将继续探索金属元素在生长过程中的动态行为，以及其与孪晶、位错调控的关系，以推动金刚石材料在功率电子器件中的实际应用。
图1. 实验流程示意：通过C溶解蚀刻与MPCVD技术在HPHT金刚石(111)衬底上形成原子级平整台阶结构，再以HFCVD进行同质外延生长，利用AFM与SIMS分析生长模式与掺杂情况。
图2. 不同甲烷浓度下的表面形貌（AFM观察）：
(a) 低浓度（0.35%）呈二维三角岛结构；(b) 中浓度（0.7%）岛体增厚；(c) 高浓度（1.4%）呈颗粒状表面。
图3. Ta浓度与生长速率随甲烷浓度变化关系。随着甲烷浓度提高，生长速率受碳前驱体供应限制，而Ta掺入量显著下降。
图4. 碳活性物种(CH₃)与钽原子的通量平衡示意图，展示附着系数α与通量J对生长行为的影响。
图5. 金刚石(111)表面外延岛与孪晶岛间60°取向差模型示意，揭示堆垛错位导致孪晶形成的结构本质。
金泽大学ARCDia团队的这项研究，为理解热丝CVD金刚石外延生长机理和优化大面积单晶制备工艺提供了新的视角。随着金刚石材料在功率电子、量子器件及高频通信领域的广泛应用，这一成果无疑将推动高性能金刚石基器件的发展。
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金刚石单晶（Monocrystal）
尺寸：5×5 mm、10×10 mm、20×20 mm
厚度：200–1000 μm
金刚石多晶（Polycrystal）
尺寸：10×10 mm、2 inch、4 inch、6 inch
厚度：200–1000 μm
金刚石薄膜（Diamond Film）
尺寸：2 inch、4 inch、6 inch
厚度：200–1000 μm
